✍ Scribed by Dieter M. Kolb; Gerald E. Engelmann; Jörg C. Ziegler
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Kleine Metallcluster weichen in ihren elektronischen und Struktureigenschaften oft vom entsprechenden Massivmetall ab. Vor allem bei Dimensionen im unteren Nanometerbereich (d. h. einige Zehn bis einige Hundert Atome), in dem die Metallcluster für eine molekulare Beschreibung bereits zu groû sind, die geringe Gröûe aber nicht mehr vernachlässigt werden kann, wird erwartet, dass Quanteneffekte eine entscheidende Rolle spielen. Während derartige Effekte an dünnen Metallfilmen z. B. auf Halbleiteroberflächen häufig untersucht wurden, [1] scheint dies für kleine Metallpartikel nicht der Fall zu sein.
Auf Au-Oberflächen können mit der Spitze eines Rastertunnelmikroskops (STM) kleine Cu-Cluster gebildet werden. [2±4] Dazu wird zunächst Cu elektrochemisch aus dem Elektrolyten auf der Spitze abgeschieden und dann während einer geeigneten Spitzenannäherung, bei der ein ¹Jump-tocontactª-Prozess [5] stattfindet, von der Spitze auf die Probe übertragen. Die entstehende Metallbrücke zwischen Spitze und Probe bricht beim Zurückziehen der Spitze und es bleibt ein Metallcluster auf dem Substrat zurück. Sowohl die Spitzenannäherung als auch die Spitzenposition wird durch einen Mikroprozessor gesteuert. Mit Hilfe der Spitzenannäherung kann die Clusterhöhe zwischen zwei und ungefähr fünf Atomlagen (d. h. 0.4 bis 1.0 nm) variiert werden. [2,3] Die scheinbare Breite der Cluster von üblicherweise 3.5 nm (full width at half maximum, FWHM) wird offensichtlich durch die laterale Auflösung des STMs bestimmt, die tatsächliche Breite ist wesentlich kleiner. Unter diesen Bedingungen sollte ein Cluster aus ungefähr 100 Cu-Atomen bestehen. Wie bereits früher berichtet, sind die gebildeten Teilchen überraschend stabil gegenüber anodischer Auflösung. [3,4,6] Dieses ungewöhnliche Verhalten war Gegenstand einer systematischeren Untersuchung, da in der Elektrokatalyse verstärkt nach stabilen Clustern gesucht wird.
Abbildung 1 zeigt das STM-Bild eines Feldes aus 25 spitzeninduzierten Cu-Clustern auf Au(111), das bei E Probe 10 mV vs. Cu/Cu 2 aufgenommen wurde, einem Potential, bei dem die Au-Oberfläche als Folge der Unterpotentialabscheidung (UPD) mit einer Monolage Cu bedeckt ist; [7] die Cu-Cluster befinden sich also auf dieser Monolage. Die Cluster haben eine durchschnittliche Höhe von 0.6 nm und werden mit einer Breite (FWHM) von 3.2 nm abgebildet.
Abbildung 1. In-situ-STM-Bild von 25 spitzeninduzierten Cu-Clustern auf Au(111) in 0.05 m H 2 SO 4 0.05 mm CuSO 4 . E Probe 10 mV, E Spitze À 50 mV vs. Cu/Cu 2 ; I Tunnel 2 nA.
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