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Über Phosphazene, XXII.31P-NMR-Studie zur Methylierung symmetrischer und unsymmetrischer Dithio-imidodiphosphinsäuren

✍ Scribed by Schmidpeter, Alfred ;Brecht, Heinz ;Ebeling, Joachim


Publisher
Wiley (John Wiley & Sons)
Year
1968
Tongue
English
Weight
536 KB
Volume
101
Category
Article
ISSN
0009-2940

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✦ Synopsis


SIP-NMR-Studie zur Methylierung symmetrischer und unsymmetrischer Dithio-imidodiphosphsauren Aus dem Institut fur Anorganische Chemie der Universitat Miinchen (Eingegangen am 10. Juni 1968) Dimethyl-diphenyl-dithio-imidodiphosphinsiure wird bevorzugt am Schwefel des methylsubstituierten Phosphors methyliert. Die Festlegung der Isomeren gelingt durch detaillierten Vergleich der 31P-Verschiebungen. Die darin zum Ausdruck kommende Konkurrenz um den x-Beitrag des Phosphazenstickstoffs wird durch die sich iiberlagernden Effekte von S-Methylierung und CH3/Ph-Austausch bestimmt. Der Gang von v,,PzN stimmt damit iiberein. JPCH und JPNPCH haben entgegengesetztes Vorzeichen; J p ~p c ~ ist positiv anzunehmen. J p ~p c ~ und die Abschirmung des koppelnden Phosphors laufen parallel. a Diphosphonyl-und Dithiophosphonyl-imide sind saure, schon verhaltnismafiig leicht zu Anionen deprotonierbare Verbindungenz-5). Sie werden in diesem Sinn auch als Imidodiphosphinsauren bzw. Dithio-imidodiphosphinsauren bezeichnet. Es lassen sich dafiir verschiedene tautomere Formen (1) anschreiben und dementsprechend verschiedene Methylderivate erwarten. Die bislang in dieser Hinsicht untersuchten Vertreter mit R1= R2= Ph, XI= X2= S bzw. XI= S, X2== 0 werden beim Umsetzen mit Diazomethan ausschliel3lich am Schwefel methyliert3.4). ErwartungsgemaiB fanden wir jetzt, da13 auch die Methylierung der kurzlich zuganglich gewordenens) Tetramethyl-dithio-imidodiphosphinsaure 1, R1= R2= CH3, XI-X2== S, am Schwefel erfolgt (2). Die Struktur des Produktes 2 wird durch die Nichtaquivalenz der Phosphoratome und der damit verbundenen Methylprotonen im 31P-und 1H-NMR-Spektrum (Tab. S 391 l), die Aufspaltung des