Spaltbarkeit des Kristallmateriala nicht erhalten werden. Die Ergebnisse sind in Tab. 1 zusammengestellt, in die auch fur Vergleichszwecke die Kristalldaten von Harnstoff [GI aufgenommen wurden. Fur Formylharnstoff folgen zwar aus den systematischen Ausloschungen [(hOZ)-Reflese nur rnit h = 2n, (Ok1)-Reflexe nur mit k + 1 = 2 n vorhanden] als mogliche Raumgruppen sowohl Pna 2 , -Ci0 als auch Pnma -Dii, jedoch kann letztere auf Grund von Symmetriebetrachtungen sicher ausgeschlossen werden. Fur die drei letzten Verbindungen von Tab. 1 ist eine Entscheidung zwischen den Raumgruppen Pc --CZ, und P2/c -Cih einerseits und P2,lc -Czh andererseits nicht nioglich, da sich die Wahl einer anderen Drehachse experimentell nicht realisieren lieB. Diese drei Verbindungen bilden auch nur ausgesprochen schlechte und stets verzwillingte Kristalle aus. Wahrend die C,,-Eigensymmetrie des Harnstoffmolekuls auch in einer hohen Gittersymmetrie ihren Ausdruck findet, ist die Einfiihrung der Acylreste mit einer Erniedrigung der Kristallsymmetrie verbunden. Von Interesse erscheint ein Vergleich der yon den einzelnen Molekulen der verschiedenen Verbhdungen eingenommenen Volumina. Dabei entsprechen die Anderungen des pro Molekiils beanspruchten Volumens in der Reihenfolge Acetyl--Propionyl--n-Butyrylharnstoff etwa dem von Kituigorodskij [7] angegebenen Volumeninkrement fur die CH,-Gruppe. Dagegen uberrascht die nur minimale ElementarzellenvergroBerung beim Ubergang vom Formyl-zum Acetylharnstoff. Die Zusammenlagerung der Molekule im Kristallverband erfolgt in beiden Verbindungen offensichtlich in einer Weise, die von dem Ersatz eines H-Atoms durch eine CH,-Gruppe nicht beeinfluBt wird.