Ortsspezifische Derivatisierung von MCM-41: molekulare Erkennung und Lokalisierung funktioneller Gruppen in mesoporösen Materialien durch hochauflösende Transmissionselektronenmikroskopie
✍ Scribed by Douglas S. Shephard; Wuzong Zhou; Thomas Maschmeyer; Justin M. Matters; Caroline L. Roper; Simon Parsons; Brian F. G. Johnson; Melinda J. Duer
- Publisher
- John Wiley and Sons
- Year
- 1998
- Tongue
- English
- Weight
- 274 KB
- Volume
- 110
- Category
- Article
- ISSN
- 0044-8249
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✦ Synopsis
Professor Sir John M. Thomas zum 65. Geburtstag gewidmet Es gibt ein beträchtliches Interesse seitens der chemischen Industrie, Katalysatoren auf festen oxidischen Trägern zu immobilisieren, denn dadurch werden die Handhabung, die Wiedergewinnung sowie die Rückführung der aktiven Spezies im Vergleich mit Homogenkatalysatoren wesentlich erleichtert. [1] Auch könnten die immobilisierten Katalysatoren aktiver und selektiver als ihre homogen in Lösung vorliegenden Analoga sein. Bei einer häufig verwendeten Methode zur Verankerung von Homogenkatalysatoren an siliciumhaltigen Materialien wird die aktive Spezies kovalent über ein oberflächengebundenes Verbindungsstück mit einer funktionellen Gruppe (z. B. (MeO) 3 SiCH 2 CH 2 CH 2 NH 2 ) an die Trägeroberfläche gebunden. [2,3] So konnten bereits verschiedene herkömmliche Silicatträger erfolgreich funktionalisiert werden, und diese Methode wurde nach der Entwicklung der mesoporösen Silicatphasen, insbesondere von MCM-41, [4] häufig angewandt, um die Oberflächenchemie dieser Materialien auszuweiten. Die zwei bedeutendsten Merkmale der mesoporösen Silicatphasen sind ihre sehr regelmäûigen Strukturen, die aus hexagonal angeordneten Kanälen mit Durchmessern zwischen 20 und 100 bestehen, und ihre groûen Oberflächen ( ! 750 m 2 g À1 ). Die groûen Poren ermöglichen das Anknüpfen von katalytisch aktiven Gruppen im Inneren des Silicatgerüsts, deren Gröûe und Komplexität variiert werden können. Die topologischen Einschränkungen, die durch den Einschluû des Solvens und der Reaktanten bedingt sind, könnten zu einer gröûeren Effizienz und Selektivität bei der katalytischen Reaktion führen (Abb. 1 a). Die MCM-41-Partikel liegen in Gröûen zwischen 0.5 und 5 mm vor. Sowohl auf den inneren als auch auf den äuûeren Oberflächen befindet sich eine Schicht aus Silanolgruppen (Si-OH), die reaktiv sind und für Derivatisierungen wie das Anbringen katalytisch aktiver Gruppen genutzt werden kön-[*] Dr.