Methane catalytic combustion on La-based perovskite catalysts
✍ Scribed by Fernando Martinez-Ortega; Catherine Batiot-Dupeyrat; Gustavo Valderrama; Jean-Michel Tatibouët
- Publisher
- Elsevier Science
- Year
- 2001
- Tongue
- English
- Weight
- 276 KB
- Volume
- 4
- Category
- Article
- ISSN
- 1387-1609
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✦ Synopsis
Two series of La-based perovskites oxides (La 1-x Sr x MO 3-y with M =Fe or Co) have been used as methane total oxidation catalysts. The best catalytic performances, in isothermal, high temperature conditions (900 °C), in the presence of water and carbon dioxide, were obtained for both series when 20 % of lanthanum cations are replaced by strontium. The catalytic behavior of the two series of catalysts is quite similar, although the cobalt-containing samples are easily reducible by H 2 or CH 4 , whereas the iron-containing ones are not reduced in the same conditions. It is proposed, to explain this apparent inconsistency, that the active sites reoxidation process occurs directly from the molecular oxygen of the gas phase, without participation of the bulk oxygen species mobility. © 2001 E ´ditions scientifiques et me ´dicales Elsevier SAS catalytic combustion / methane / isothermal kinetic study / perovskite / mechanism Version franc ¸aise abre ´ge ´e -Combustion catalytique du me ´thane sur des oxydes a base de lanthane, de structure pe ´rovskite. Deux se ´ries d'oxydes de structure pe ´rovskite a base de lanthane (La 1-x Sr x MO 3-y avec M =Fe ou Co) ont e ´te útilise ´es comme catalyseurs de combustion catalytique du me ´thane. Une e ´tude cine ´tique a pu e ˆtre conduite en conditions quasi isothermes a haute tempe ´rature (900 °C), en pre ´sence de CO 2 et de vapeur d'eau, gra ˆce a l'utilisation d'une pression partielle faible de me ´thane (:1 Torr), d'une dilution du me ´lange re ´actionnel par de l'he ´lium et du catalyseur par de la pierre ponce, limitant ainsi l'augmentation de tempe ´rature due a l'exothermicite ´de la re ´action. Dans ces conditions, on montre que les meilleures performances catalytiques sont obtenues pour les e ´chantillons dont 20 % des atomes de lanthane sont substitue ´s par du strontium, quelle que soit la nature de l'autre cation (Fe ou Co). La caracte ´risation de ces e ´chantillons par diffraction des rayons X et par re ´duction en tempe ´rature programme ´e a montre ´que les e ´chantillons contenant du cobalt e ´taient tre s re ´ductibles, alors que ceux contenant du fer ne l'e ´taient pratiquement pas. Ces re ´sultats, confirme ´s par l'envoi de pulses de CH 4 et/ou d'oxyge ne a 900 °C montrent que les e ´chantillons contenant du cobalt posse dent une plus grande mobilite ´de l'oxyge ne que ceux qui contiennent du fer, bien que les re ´sultats catalytiques soient similaires pour les deux se ´ries d'e ´chantillons. Toutefois, cette apparente contradiction pourrait trouver son explication dans le fait que la re ´oxydation du site actif puisse se produire directement par l'oxyge ne mole ´culaire de la phase gazeuse, sans qu'il y ait participation des espe ces oxyge `ne du re ´seau et donc sans que leur mobilite ´ait une influence importante sur l'activite ´catalytique. © 2001 E ´ditions scientifiques et me ´dicales Elsevier SAS combustion catalytique / me ´thane / e ´tude cine ´tique isotherme / pe ´rovskite / me ´canisme * Correspondence and reprints.
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